Вскоре после гибели своего мужа, московского генерал-губернатора великого князя Сергея Александровича Елизавета Фёдоровна Романова продала свои драгоценности (отдав в казну ту их часть, которая принадлежала династии Романовых) и на вырученные деньги купила на Большой Ордынке усадьбу с четырьмя домами и обширным садом, где и расположилась Марфо-Мариинская обитель милосердия Соборный храм обители — Покровский собор — был спроектирован Алексеем Щусевым совместно с Б. В. Фрейденбергом и Л. В. Стеженским. При создании обители был использован как русский православный, так и европейский опыт. Хотя сёстры, жившие в обители, приносили обеты целомудрия, нестяжания и послушания, однако, в отличие от монахинь, по истечении определённого срока могли уйти из обители, создать семью и быть свободными от данных прежде обетов. По плану Елизаветы Фёдоровны, обитель должна была оказывать комплексную, духовно-просветительскую и медицинскую помощь нуждающимся, которым часто не просто давали еду и одежду, но помогали в трудоустройстве, устраивали в больницы. Нередко сестры уговаривали семьи, которые не могли дать детям нормальное воспитание (например, профессиональные нищие, пьяницы и т. д.), отдать детей в приют, где им давали образование, хороший уход и профессию. В обители были созданы больница, амбулатория, аптека, где часть лекарств выдавалась бесплатно, приют, бесплатная столовая и ещё множество учреждений. В Покровском храме обители проходили просветительские лекции и беседы, заседания Императорского православного палестинского общества, Географического общества, духовные чтения и другие мероприятия. В апреле 1918 года Елизавета Фёдоровна была арестована, а 5 июля 1918 года  зверски убита под г. Алапаевском. В 1926г. обитель была закрыта. Возвращена православной церкви в 1992г.