Это община сестёр милосердия, по своему уставу приближающаяся к монастырю. Основана великой княгиней Елизаветой Фёдоровной в 1909 г. Вскоре после гибели своего мужа, великого князя Сергея Александровича, московского генерал-губернатора, Елизавета Федоровна продала свои драгоценности (отдав в казну ту их часть, которая принадлежала династии Романовых) и на вырученные деньги купила на Большой Ордынке усадьбу с четырьмя домами и обширным садом, где и расположилась Марфо-Мариинская обитель милосердия (это не был монастырь в точном смысле слова, сестры обители занимались благотворительной и медицинской работой). Соборный храм обители, Покровский собор, был спроектирован А.Щусевым, совместно с Б.В.Фрейденбергом и Л.В.Стеженским. При создании обители был использован как русский православный, так и европейский опыт. Хотя сёстры, жившие в обители, приносили обеты целомудрия, не стяжания и послушания, однако, в отличие от монахинь, по истечении определенного срока могли уйти из обители, создать семью и быть свободными от данных прежде обетов. Сестры получали в обители серьёзную психологическую, методологическую, духовную и медицинскую подготовку. Им читали лекции лучшие врачи Москвы, беседы с ними проводили духовники обители. По плану Елизаветы Фёдоровны, обитель должна была оказывать комплексную, духовно-просветительскую и медицинскую помощь нуждающимся, которым часто не просто давали еду и одежду, но помогали в трудоустройстве, устраивали в больницы. Нередко сестры уговаривали семьи, которые не могли дать детям нормальное воспитание (например, профессиональные нищие, пьяницы и т. д.), отдать детей в приют, где им давали образование, хороший уход и профессию. В обители были созданы больница, отличная амбулатория, аптека, где часть лекарств выдавалась бесплатно, приют, бесплатная столовая и ещё множество учреждений. В Покровском храме обители проходили просветительские лекции и беседы, заседания Императорского Православного Палестинского общества, Географического общества, духовные чтения и другие мероприятия. В 1918 г. Елизавета Фёдоровна была арестована. Обитель продолжила свою деятельность до 1926 г., а затем в её помещениях два года действовала поликлиника в которой работали сёстры под руководством княжны Голицыной. После ареста княжны часть сестёр была выслана в Туркестан, другие переселились в Тверскую область, где создали огородное хозяйство под руководством о.Митрофана Сребрянского. После закрытия обители в её соборном храме (Покровский собор) был кинотеатр, позднее дом санитарного просвещения. В Марфо-Мариинской церкви разместилась амбулатория им. профессора Ф.А.Рейна - филиал ЦЕКУБУ. После Великой Отечественной войны здание Покровского храма передали под Государственные реставрационные мастерские (позднее — Художественно-реставрационный центр им. И. Э. Грабаря). Памятник великой княгине Елизавете Феодоровне работы В.Клыкова установлен на территории обители в 1990 г. В 1992 г. постановлением правительства Москвы комплекс Марфо-Мариинской обители был передан Московской Патриархии.