Вскоре после гибели своего мужа, великого князя Сергея Александровича Романова, его жена- Елизавета Федоровна продала свои драгоценности, и на вырученные деньги купила на Большой Ордынке усадьбу с четырьмя домами и обширным садом, где и расположилась Марфо-Мариинская обитель. Соборный храм обители, Покровский собор, был спроектирован Алексеем Щусевым, совместно с Б. В. Фрейденбергом и Л. В. Стеженским.
По плану Елизаветы Фёдоровны, обитель должна была оказывать комплексную, духовно-просветительскую и медицинскую помощь нуждающимся, которым часто не просто давали еду и одежду, но помогали в трудоустройстве, устраивали в больницы. В обители были созданы больница, отличная амбулатория, аптека, где часть лекарств выдавалась бесплатно, приют, бесплатная столовая и ещё множество учреждений.
В 1926 году обитель была закрыта, в её соборном храме был устроен кинотеатр, позднее дом санитарного просвещения, после Великой Отечественной войны здание Покровского храма передали художественно-реставрационному центру им. И. Э. Грабаря. В 1992 году постановлением правительства Москвы комплекс Марфо-Мариинской обители был передан Московской Патриархии. Покровский храм был возвращён Центром имени И. Э. Грабаря в конце 2006 года.